Svou popularitu využívá pro upozorňování na světové humanitární krize. Stála u vzniku několika charitativních organizací, například Maddox Jolie-Pitt Foundation, která podporuje rozvoj komunit a ochranu životního prostředí v kambodžské provincii Bát Dambang, nebo nadace Jolie-Pitt Foundation poskytující humanitární podporu po celém světě.
